Исследование подвижности урана в модельных почвенных средах в присутствии металлических железа и алюминия

Проведено исследование подвижности урана в почвенных средах с разными значениями рН при введении металлических пластинок Al и Fe для создания восстановительных условий. Смоделирована ситуация захоронения твердых радиоактивных отходов (ТРО) на предприятиях Росатома. Определены формы нахождения урана в почвенных грунтах методом ступенчатого выщелачивания по схеме Клемента. Выявлено, что наиболее эффективными оказались кислые среды с добавлением торфа, где >90 % U остается в остаточной "неподвижной" фракции, связанной с органическим веществом. Отмечено, что в нейтральной среде (чернозем) подвижность урана значительно зависит от его количества в системе (1 и 5 % по массе), а в щелочной среде избыток карбонатов увеличивает подвижность урана за счет образования уранил-карбонатных комплексов в растворе. Подтверждено, что накопление урана наиболее интенсивно происходит в кислой и нейтральной средах.

1. Krot A., Vlasova I., Trigub A. From EXAFS of reference compounds to U(VI) speciation in contaminated environments. Journal of Synchrotron Radiation. 2022. № 29. Р. 303—314. https://doi.org/10.1107/S1600577521013473

2. Romanchuk A.Y., Vlasova I.E., Kalmykov S.N. Speciation of Uranium and Plutonium from Nuclear Legacy Sites to the Environment: A Mini Review. Frontiers in chemistry. 2020. Vol. 8. Р. 630. https://doi.org/10.3389/fchem.2020.00630.

3. Lurdes Dinis М. Fiúza A. Mitigation of Uranium Mining Impacts – A Review on Groundwater Remediation Technologies. Geosciences. 2021. № 11 (6):250. С. 303—314. https://doi.org/10.3390/geosciences11060250.

4. Plessl K., Russ A., Vollprecht D. Application and development of zero-valent iron (ZVI) for groundwater and wastewater treatment. International journal of environmental science and technology. 2023. Vol. 20. P. 6913—6928. https://doi.org/10.1007/s13762-022-04536-7.

5. Wang Y., Wang J., Li P. et al. The adsorption of U(VI) on magnetite, ferrihydrite and goethite. Environmental Technology & Innovation. 2021. Vol. 23. 101615. https://doi.org/10.1016/j.eti.2021.101615.

6. Hattori T., Saito T., Ishida K. et al. The structure of monomeric and dimeric uranyl adsorption complexes on gibbsite: A combined DFT and EXAFS. Geochimica et Cosmochimica Acta. 2009. Vol. 73. Iss. 20. P. 5975—5988. https://doi.org/10.1016/j.gca.2009.07.004.

7. Гончарук В.В., Г.Н. Пшинко Г.Н., Кобец С.А. и др. Влияние природы кислородсодержащих минералов на их сорбционную способность по отношению к U(VI). Радиохимия. 2010. № 3. С. 241—246.

8. Gückel A., Rossberg A., Brendler V. et al. Binary and ternary surface complexes of U(VI) on the gibbsite/water interface studied by vibrational and EXAFS spectroscopy. chemical geology. 2012. Vol. 326—327. P. 27—35. https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2012.07.015.

9. Zhang H., Wang Z., Zhao Y., Pearce C.I., Clark S.B., Rosso K.M. Metal ion (Cr3+, Eu3+, UO2 2+) adsorption on gibbsite nanoplates. Engineered science. 2023. Vol. 24. P. 896—910. https://dx.doi.org/10.30919/es896.

10. Lopez-Odriozola L., Shaw S., Abrahamsen-Mills L. et al. Natrajan Identification and quantification of multiphase U(VI) Speciation on gibbsite with pH using TRLFS and PARAFAC of excitation emission matrices. Science & technology. 2024. Vol. 58. Iss. 40. P. 17916—17925. https://doi.org/10.1021/acs.est.4c06133.

11. Xiang S., Cheng W., Nie X. et al. Zero-valent iron-aluminum for the fast and effective U(VI) removal. Journal of the Taiwan institute of chemical engineers. 2018. Vol. 85. P. 186—192. https://doi.org/10.1016/j.jtice.2018.01.039.

12. Boguslavsky A.E., Gaskova O.L. et al. Environmental monitoring of low-level radioactive waste disposal in electrochemical plant facilities in Zelenogorsk, Russia. Applied geochemistry. 2020. Vol. 119. 104598. https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2020.104598.

13. ГОСТ 26423-85 Почвы. Методы определения удельной электрической проводимости, рН и плотного остатка водной вытяжки. М., Стандартинформ, 2011. 8 с.

14. ГОСТ 12536-2014 Грунты. Методы лабораторного определения гранулометрического (зернового) и микроагрегатного состава. М., Стандартинформ, 2014. 23 с.

15. ГОСТ 17.4.4.01-84 Почвы. Методы определения емкости катионного обмена. М., Стандартинформ, 2008. 7 с.

16. ГОСТ 23740-2016 Грунты. Методы определения содержания органических веществ. М., Стандартинформ, 2017. 12 с.

17. Бондарева Л.Г., Болсуновский А.Я., Сухоруков Ф.В. Оценка миграционной способности трансурановых радионуклидов (241 Am, изотопов Рu) и 152Eu в донных отложениях р. Енисей методом химического фракционирования: модельные эксперименты. Радиохимия. 2005. № 4. C. 379—384.

18. Шваров Ю.В. Алгоритмизация численного равновесного моделирования динамических геохимических процессов. Геохимия. 1999. № 6. С. 646—65.

19. Efremova T.T., Efremov S.P., Kutsenogiy K.P. et al. Biogeochemistry of Fe, Mn, Cr, Ni, Co, Ti, V, Mo, Ta, W, U in lowland peat between the Ob and Tom rivers. Soil Science. 2003. Vol. 5. P. 557—567.

20. Riba O., Scott T.B., Ragnarsdottir K.V., Allen G.C. Reaction mechanism of uranyl in the presence of zero-valent iron nanoparticles. Geochimica et Cosmochimica Acta. 2008. Vol. 72. P. 4047—4057. https://doi.org/10.1016/j.gca.2008.04.041.

21. Noubactep C., Schцner A., Meinrath G. Mechanism of uranium removal from the aqueous solution by elemental iron. Journal of hazardous materials. 2006. Vol. 132. Iss. 2—3. P. 202—212. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2005.08.047.

22. Лавриненко Е.Н. Fe(II)—Fe(III)-слоевые двойные гидроксиды (green rust). Наночастицы, нанокластеры, нульмерные объекты. 2009. № 4. С. 16—53.

23. Папынов Е.К., Портнягин А.С., Чередниченко А.И., Ткаченко И.А., Модин Е.Б., Майоров В.Ю., Драньков А.Н., Сокольницкая Т.А. и др. Сорбция урана на восстановленных пористых оксидах железа. Доклады академии наук. 2016. Т. 468. № 1. С. 52—56.